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山口 徹治; 光本 義文; 角脇 三師; 星野 清一; 前田 敏克; 田中 忠夫; 中山 真一; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*
no journal, ,
セメント-粘土系の長期的な変化を評価することは、放射性廃棄物処分の安全評価上重要であり、物質移行と化学反応を連成解析するコードや要素モデルの開発を行ってきた。このようなモデルを用いる評価手法の妥当性を検証することが重要となっている。そこで本研究では、実験室実験と原位置における観察に基づいてモデルの検証を行った。砂混合ベントナイト試料をアルカリ変質させ、その試料に通水して透水係数を測定した。鉱物学的変化に伴う透水係数の変化をモデル計算したところ、透水係数の上昇を過大評価気味に再現した。また、仏国放射線防護・原子力安全研究所(IRSN)のTournemire実験場において観察された、15年間に渡るセメント-粘土反応をモデル計算で再現してみた。鉱物学的変化が接触面から1cm以内に限定されていたこと,CaCO
やCSHが生成していたこと,石英が溶解していたことなどの観察所見が、モデル計算で再現された。これは、われわれが1年程度の実験に基づいて開発してきたモデルが、より長期間の評価に適用できる可能性を示している。
佐藤 努*; 高山 英樹*; 千野 大輔*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*
no journal, ,
ベントナイトとセメント間隙水との反応は放射性廃棄物処分の評価において重要な研究課題である。そのため従来、ベントナイトの主要な構成鉱物であるスメクタイトの溶解速度が測定されてきた。しかしながら、これらの溶解速度の多くは、スメクタイトに対する溶液の重量比が大きく、実際の処分場での圧縮されたベントナイトと条件が異なる。そのため本研究では、圧縮がスメクタイトの溶解速度に与える影響を理解するため、異なる乾燥密度のスメクタイトの溶解試験を実施した。その結果、より圧縮されたスメクタイトほど小さい溶解速度を示した。また、別途実施したセシウムの吸着試験から、乾燥密度が増加するほど変異電荷密度が減少する結果が得られた。変異電荷は粒子端面に起因する電荷であり、また、Yokoyama, et al. (2005)などによればスメクタイトは粒子端面が支配的に溶解するため、変異電荷量の減少は溶解速度の減少につながる。しかし、変異電荷の減少量から推定される反応表面積の減少のみから溶解速度の相違は説明しがたく、Sato, et al.(2007)で報告されている
Gr効果を考えに取り込む必要があることがわかった。
千野 大輔*; 佐藤 努*; 大谷 祐介*; 中林 亮*; 小田 治恵; 米田 哲朗*
no journal, ,
溶液中のAl濃度あるいはSi濃度が異なる条件下でスメクタイトの溶解速度を求めるため、攪拌反応容器を使用したフロースルー試験を実施した。温度は70
Cでインプット溶液として0.3M-NaOHを使用し、インプット溶液中のアルミニウム濃度及びシリカ濃度を変化させた。排出溶液中の定常状態のSi濃度あるいはAl濃度からスメクタイトの溶解速度を求めた。また、排出溶液中のSi濃度あるいはAl濃度がインプット溶液中のSi濃度あるいはAl濃度より低くなっているケースがあり、その場合には、スメクタイトを反応器から取り出し、AFM観察を行い、スメクタイトの溶解速度を決定した。フロースルー試験及びAFM観察の結果から、溶液中のSi及びAlの存在によってスメクタイトの溶解速度が小さくなっていると解釈できた。しかしながら、スメクタイトの溶解速度には溶液中のSi及びAlの溶解阻害性のみではなく、平衡からのずれ具合も影響している。そこで測定した溶解速度をGrで整理すると、Cama, et al. (2000)と同様のギブス自由エネルギーと溶解速度の非線形な関係が得られた。